Effects of SO2 and H2O on low-temperature NO conversion over F-V2O5-WO3/TiO2 catalysts

F-V_2 O_5-WO3/Ti02 catalysts were prepared by the impregnation method.As the content of F ions increased from 0.00 to 0.35 wt.%,the NO conversion of F-V_2 O_5-WO_3/TiO_2 catalysts initially increased and then decreased.The 0.2 F-V_2 O_5-WO_3/TiO_2 catalyst(0.2 wt.% F ion)exhibited the best denitration(De-NOx) performance,with more than 95% NO conversion in the temperature range 160-360℃,and 99.0% N2 selectivity between 110 and 280℃.The addition of an appropriate amount of F ions eroded the surface morphology of the catalyst and reduced its grain size,thus enhancing the NO conversion at low temperature as well as the sulfur and water resistance of the V_2 O_5-WO3/Ti02 catalyst.After selective catalytic reduction(SCR) reaction in a gas flow containing SO_2 and H_2 O,the number of NH3 adsorption sites,active component content,specific surface area and pore volume decreased to different degrees.Ammonium sulfate species deposited on the catalyst surface,which blocked part of the active sites and reduced the NO conversion performance of the catalyst.On-line thermal regeneration could not completely recover the catalyst activity,although it prolonged the cumulative life of the catalyst.In addition,a mechanism for the effects of S02 and H_2 O on catalyst NO conversion was proposed.     

Density functional theory (DFT) studies of vanadium-titanium based selective catalytic reduction (SCR) catalysts

Based on density functional theory (DFT) and basic structure models, the chemical reactions on the surface of vanadium-titanium based selective catalytic reduction (SCR) denitrification catalysts were summarized. Reasonable structural models (non-periodic and periodic structural models) are the basis of density functional calculations. A periodic structure model was more appropriate to represent the catalyst surface, and its theoretical calculation results were more comparable with the experimental results than a non-periodic model. It is generally believed that the SCR mechanism where NH₃ and NO react to produce N₂ and H₂O follows an Eley-Rideal type mechanism. NH₂NO was found to be an important intermediate in the SCR reaction, with multiple production routes. Simultaneously, the effects of H₂O, SO₂ and metal on SCR catalysts were also summarized.     

武当山夏季颗粒物数浓度谱分布特征及气团来源影响研究

为研究大气边界层中上层大气颗粒物的数浓度谱分布特征及气团来源的影响,于2018年6月利用3080型SMPS粒径谱仪对武当山14.6~660 nm颗粒物数浓度谱进行观测,分析和探讨了其数浓度谱分布及日变化特征,并结合后向轨迹、潜在源贡献因子法（PSCF）与浓度权重轨迹分析法（CWT）探讨对武当山颗粒物数浓度影响较大的外源输送路径和贡献源区.结果表明:①武当山大气颗粒物主要以爱根模态为主,平均数浓度为2 500个/cm3,积聚模态、核膜态平均数浓度分别为2 265、359个/cm3,3种模态数浓度分别占总数浓度的48.79%、44.21%、7.01%.②在新粒子生成日,核膜态数浓度于10:00开始上升,11:00—17:00的核膜态数浓度相对较高,约2 000个/cm3.新粒子生成日ρ（SO₂）与ρ（O₃）的日变化趋势均与核模态数浓度较为相似,表明SO₂和O₃参与光化学反应后的产物（硫酸及有机物）有利于新粒子的生成与增长.新粒子生成日风速、温度均大于非新粒子生成日,但相对湿度较低.③在东部及局地气团影响下大气颗粒物主要以积聚模态为主,数浓度分别为2 311和2 596个/cm3;核模态、爱根模态数浓度在受西北气团影响时最大,数浓度分别为806和3 078个/cm3.④潜在源区分析表明,影响武当山积聚模态数浓度的主要源区为十堰市本地及襄阳市,二者贡献值在840个/cm3以上.研究显示,武当山颗粒物主要以爱根模态为主,颗粒物数浓度日变化主要受大气边界层发展及山谷风的影响,较高的ρ（SO₂）与ρ（O₃）以及高温、低湿及较大的风速均有利于新粒子的生成,周边城市的区域性传输对武当山颗粒物的影响较大.      

2019年10~12月京津冀及周边“2+26”城市重污染减排效果评估

为评估京津冀及周边区域重污染过程期间应急减排措施的效果,基于情景模拟的方法,采用NAQPMS模式和多种观测资料,分析了2019年10~12月期间京津冀及周边区域环境空气质量、重污染过程和气象条件概况,评估了模式24、72和144 h的PM_2.5预报效果,并对应急减排措施的效果和不确定性进行了讨论.结果表明,2019年10~12月京津冀及周边"2+26"城市PM_2.5平均浓度64 μg ·m^-3,同比降低了10 μg ·m^-3;区域性重污染过程4次,受影响城市重污染过程期间PM_2.5平均浓度156 μg ·m^-3."2+26"城市PM_2.5气象条件评估指数（EMI）变化值范围为-15.6%~16.8%,EMI显示北京、天津和石家庄等12个城市气象条件与同期相比变差,变差程度范围为3.2%~16.8%.减排情景模拟分析显示应急减排措施有效减少了区域性重污染过程的发生,污染物峰值浓度降幅明显,未出现区域性严重污染过程.典型重污染期间,北京、石家庄、保定和唐山等城市PM_2.5日均浓度削减2%~9%.区域应急减排措施促使"2+26"城市PM_2.5季度均值分别降低1~3 μg ·m^-3左右,区域性减排效果明显.     

郑州市VOCs组分排放清单及其臭氧生成潜势

基于人为源挥发性有机物（VOCs）活动水平统计和源成分谱梳理,采用排放因子法,建立了郑州市2016年VOCs组分排放清单,评估了各类源臭氧生成潜势（OFP）.结果表明,2016年郑州市人为源VOCs排放总量为96215.3 t,排放量最高的是道路移动源（29.7%）,其次是有机溶剂使用源（28.1%）;排放量最高的组分是烷烃（29.8%）,其次是芳香烃（29.0%）.郑州市人为源VOCs的OFP为341291.0 t,贡献最高的排放源是道路移动源（30.5%）,其次是溶剂使用源（28.8%）,其中轻型汽油车、内墙涂料使用、机动车表面涂层、加油站装卸油和非金属矿物制造是OFP的主要次级排放源,也是郑州市降低臭氧污染时需重点管控的VOCs排放源.对于VOCs种类而言,贡献较高的是芳香烃（42.8%）,其次是烯烃（38.9%）,未来应加强对间/对-二甲苯、丙烯和乙烯等物种排放来源的控制.     

不同居民燃煤炉具大气污染物排放差异性及减排分析

为探究不同类型炉具的大气污染物排放差异,本研究选择5种常见的新式居民燃煤炉具（方型煤炉具、折流换热炉具、炕暖炊一体化炉具、气化正烧及气化反烧炉具）在实验室内进行模拟燃烧和大气污染物排放水平监测,定量评估不同炉具的环境效果,识别污染排放水平差异的影响因素及原因,从而提出炉具研发设计等污染减排的改进建议.结果表明：①不同炉具大气污染物排放差异较大,炕暖炊一体的炉具污染排放强度最大,3种大气污染物（SO₂、NO_x和颗粒物）的排放强度为2.9 kg ·t^-1,是平均值的1.6倍;应用方型煤技术的炉具大气污染物排放强度最低,是平均值的65%.②不同炉具在不同燃烧阶段其气态污染物排放也呈现出明显的差异和特征.旺火阶段方型煤炉具NO_x排放浓度为0.49mg ·m^-3,相较于其他类型炉具降低了45%~72%;气化反烧炉具的SO₂排放浓度为1.38mg ·m^-3,相较于其他类型炉具最高降低了28%.③影响炉具大气污染物排放因素包括应用技术及燃烧类型,采用方型煤及气化反烧技术的炉具环境效益较好,但两类炉具的经济成本分别达到2.0万元和1.8万元,明显高于其他类型炉具.④考虑不同炉具污染排放差异,建议采取差异化的经济政策和严格的排放和产品标准,推广使用节能环保型炉具,降低燃煤炉具大气污染物排放.     

三亚河红树林表层沉积物中好氧氨氧化微生物的分布特征及潜在硝化速率

氨氧化过程是硝化作用的限速步骤,氨氧化细菌(ammonia-oxidizing bacteria, AOB)和氨氧化古菌(ammonia-oxidizing archaea, AOA)是氨氧化作用的主要驱动者,其分布特征及其对硝化作用的相对贡献是氮素循环的研究热点.采用实时荧光定量PCR技术研究了三亚河红树林表层沉积物中好氧氨氧化微生物的分布特征,并通过测定潜在硝化速率分析了AOB和AOA对硝化作用的相对贡献率.结果表明,多数采样点中,AOA amoA基因丰度高于AOB amoA基因丰度; AOB丰度冬季较高,AOA丰度夏季较高,且冬季AOA和AOB丰度的比值较低;溶解氧、pH、总有机碳和硝态氮对AOB和AOA丰度影响较大; AOB和AOA在夏季的潜在硝化速率均高于冬季,冬季AOA对硝化作用的相对贡献率较高而夏季则是AOB在硝化作用中占主导地位,AOB和AOA的潜在硝化速率与amoA基因丰度均不存在显著相关性.     

德州市夏季臭氧敏感性特征及减排方案

近年来德州市臭氧污染频发,2018年夏季（6~8月）,德州市发生了严重臭氧污染事件,臭氧日最大8 h浓度值超标天数达60 d,超标率65%,3个月平均值为176 μg ·m^-3,最高达262 μg ·m^-3.本研究利用WRF-CAMx耦合的HDDM模块,分析期间德州臭氧敏感性特征及减排方案.结果表明,在空间上,德州市中心城区为VOCs控制区,而郊区为NO_x与VOCs协同控制区.在时间上,VOCs敏感值每日为正值,但dO₃_V₅₀在6月（城区18.7 μg ·m^-3,郊区19.7 μg ·m^-3）和8月（城区15.3 μg ·m^-3,郊区16.4 μg ·m^-3）高于7月（城区13.0 μg ·m^-3,郊区11.8 μg ·m^-3）,NO_x敏感值城区呈正负交错,郊区大部分为正值,并与VOCs敏感值接近.对于城区减排方案应考虑以仅VOCs削减为优先,而郊区由于NO_x和VOCs对臭氧减排效果相当,建议以NO_x：VOCs=1：1为优.     

黄土塬面保护区潜在蒸发量时空变化及其与气象、环流因子关系分析

黄土塬面是黄土高原地区主要的农业分布区和人口聚居地,地位十分重要。黄土塬面潜在蒸发量（ET₀）的研究对于区域水循环研究、水土流失防治及农业的可持续发展具有重要意义。基于黄土塬面保护区1960—2017年的气象数据,利用Penman-Monteith模型、小波分析、Mann-Kendall非参数检验等方法研究了黄土塬面保护区ET₀的变化规律及其与气象、环流因子间的关系。结果表明：（1）黄土塬面保护区多年平均ET₀为1173.4 mm,总体呈现增长趋势,增长率为21.1 mm/10 a;其生长季平均ET₀值及增长率均高于非生长季平均ET₀。（2）该区多年平均ET₀空间分布特征表现为东部高西部低,西部甘肃塬区多年平均ET₀远低于东部山西塬区。（3）过去58年来,区域年均、生长季、非生长季ET₀均呈现出增长趋势,但空间差异明显;研究区年均ET₀存在着10年、30年和50年的震荡周期,其中以30年周期为主周期。（4）气温是控制区域ET₀变化的最重要的气象因子,但气温对ET₀的影响具有明显的空间差异,在整个研究区内最低气温影响最显著;而甘肃塬区和陕西塬区的ET₀变化主要受平均气温变化的控制,在山西塬区最高气温的变化是区域ET₀变化的主要控制因子。（5）遥相关分析结果显示太平洋/北美指数（PNA）与北大西洋年代尺度振荡（AMO）对该区域ET₀变化有一定影响,西太平洋海温指数（WPI）的变化影响区域非生长季ET₀变化。     

基于土壤重金属特征的绿色食品产地环境评价——以重庆(江津)现代农业园区为例

以重庆市江津区现代农业园区内4种农用地类型的653个表层土样为研究对象,测定土壤重金属元素含量.依据绿色食品产地环境相关标准,采用重金属污染指数法对标准中所涉及的Cu、Cr、Cd、Hg、As和Pb共6种重金属元素开展土壤环境质量评价和潜在生态风险评价,并结合用地类型确定绿色农产品生产的适宜性土壤分区.结果表明：除元素Cu、Cr和As外,其他元素的平均含量均高于重庆市土壤背景值;除元素As和Hg外,其他元素的平均含量均高于我国土壤背景值.土壤重金属元素Cu、Cr、Cd、Hg、As和Pb的平均浓度均达到《绿色食品产地环境质量》标准要求,但Cd污染已处于安全警戒线内,应高度警惕和严格监管园区内该元素的污染.水田、旱地和果园的土壤环境均以尚清洁为主,其他园地的土壤环境以轻度污染水平为主.部分水田存在一定程度的Pb污染（轻度）、Hg污染（中度）和Cd污染（中度）,旱地存在一定程度的Hg污染（中度）和Cd污染（中度）,果园和其他园地的土壤存在一定程度的Cd的轻、中度污染.全区符合《绿色食品产地环境质量》标准要求的土壤面积为12.47km²,占农用地总面积的63.64%,旱地、果园、水田和其他园地中符合该标准的面积分别占各自总面积的84.83%、68.07%、56.51%和42.09%.4种用地类型的土壤环境生态风险水平均以低等为主,共占研究区总面积的74.70%.Cd和Hg在园区表层土壤重金属生态风险评估中占有较大的贡献率,应列为优先控制污染元素并对其生态效应开展进一步研究.